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清华大学曲良体/程虎虎《Nat.Nanotech.》: 利用空气湿度发电，输出电压高达1000V
 除了太阳、风和水等可再生能源，空气湿度也可以用来发电。 有报告指出，截止2015年，湿气发电机（MEG）单个设备单元的电压输出已经从0.035 V增加到1.5 V。然而，MEG的输出仍然严重依赖于相对湿度（ΔRH）的较大变化，且保持在次标准水平：相对湿度<25%时，电压输出<0.2 V 。而日常生活中常用的电子设备通常需要几伏到几十伏的电压。此外，由于对高RH的强烈依赖性以及设备制造的繁琐过程，MEG单元的大规模集成和小型化仍然极具挑战，到目前为止尚未实现高压输出。因此，急需开发新的MEG以满足各个领域的需求。
图1. 红细胞中脂质双层的不对称结构 受非对称脂质双层结构的启发，清华大学曲良体教授和程虎虎教授团队报道了一种基于双层聚电解质薄膜（BPF）的非均质湿气发电机（HMEG）。原来，在许多细胞质膜（如红细胞）中存在不对称的脂质双层结构：中性脂质（例如磷脂酰胆碱）主要位于外部小叶中，而阴离子脂质（例如磷脂酰丝氨酸）主要分布于内部小叶中（图1a）。这种带电脂质双层中的异质分布可轻易诱导产生跨膜电位（图1b）。曲教授等人研发的BPF上同样异质分布着带相反电荷的自由移动离子（Cl-和H+）（图1c）。通过水分子在潮湿的空气中的自发吸附和带相反电荷的离子的扩散，单个HMEG单元便可以在低相对湿度（RH为25%）时产生0.95 V的高压。当空气湿度增加至85%时，输出电压甚至可以达到1.38 V！同时，研究人员还开发了一种顺序对齐的堆叠策略用于HMEG单元的大规模集成。集成的软HMEG器件不仅可以在环境条件下提供1000 V的高电压输出，而且还可以通过折纸组装提供高达43 V cm-3的能量输出。此外，这种集成HMEG设备可以提供足够的功率来照亮10 W的灯泡，驱动动态电子墨水屏并控制自供电场效应晶体管的栅极电压。这项工作不仅为促进绿色和可持续发电提供多种选择，而且有了这项技术，可以在任何地方为电子设备充电，潜力无限！上述工作以“Bilayer of polyelectrolyte films for spontaneous power generation in air up to an integrated 1,000 V output”为题，发表在《Nature Nanotechnology》上。
【要点速递】 要点一：BPF的制备和产电机理 研究人员通过简单的浇铸和喷涂的方法制备了仿生双层BPF（图2d-e）。上层为由聚阳离子膜，即聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA），厚度为30微米；下层为聚阴离子（聚苯乙烯磺酸，PSS）和聚乙烯醇（PVA）杂化膜，厚度为70微米，其中PVA的引入是为了赋予复合膜优异的柔韧性。 BPF的产电机理：由于BPF可以长时间自发地从潮湿的空气中吸收水分子，并在较长的时间内解离PDDA层中带负电荷的Cl-离子和PSSA层中带正电荷的H+离子，自然形成不同浓度的离子层。在离子浓度差的驱动下，带负电荷的Cl-离子和带正电荷的H +离子会向相反的方向扩散，从而在两层之间形成扩散电流和内部界面电场。更重要的是，得益于HMEG中水分子的连续吸附以及离子解离过程，移动离子能够克服内部电场，并在更长的时间内不断扩散。因此，自发的水吸附和带相反电荷的离子的诱导扩散会形成电流并导致电压输出（图2c）。 图2. BPF膜的设计和制备。 要点二：单个HEMG单元可在环境条件下输出约0.95V 电压，85%RH下可提供1.38V 电压 研究人员采用BPF作为发电层，夹在一对导电碳带（CT）电极之间组装成HMEG单元（图2a）。 结果发现，在环境温度下（15-30% RH，25±5 oC）单个HMEG单元可产生约0.95 V的电压，而且能够连续工作约258 h，电压保持率> 67%，这表明HMEG具有出色的稳定性。值得注意的是，在25%和85%的相对湿度下，HEMG的面最大功率密度分别接近76 nW cm-2和5.52 μW cm-2。此外，在相对湿度为RH 85%时，HMEG的电压输出高达1.38 V。令人印象深刻的是，HMEG可在-18至60oC的宽温度范围内使用（图2f），相对湿度和温度的广泛适用范围意味着在地球上的大多数地区均可以使用HMEG。
图3. 单个HEMG单元的电输出性能 要点三：大规模集成的HEMG可以提供高达1000V的电压输出 发电机的可扩展集成对于在周围环境中实现高性能功率输出至关重要。为此，作者开发了一种顺序对齐堆叠（SAS）策略，以大规模集成HMEG单元（图4a）。简单来说，就是通过激光（355 nm紫外线）处理自动加工顶部和底部电极阵列以及发电阵列，这种SAS方法可以在包括聚对苯二甲酸乙二酯，纸和布在内的任意基板上制造HMEG的柔性集成器件（图4b）。 出乎意料的是，在环境条件（25% RH，25°C）下串联1600个HMEG单元可以产生1,000 V的高压，这是迄今为止报道的集成器件中电压输出的峰值（图4e，f）。而且，高电压在工作16 h后还表现出> 80%的电压保持率（图4g）。作者认为，HMEG集成实现了近似线性的输出，主要归功于HMEG单元的连续和高压性能、简单的设备配置以及高精度的激光加工。
图4. HEMG单元的大规模集成及其电压输出 要点四：集成的HMEG可以为10 W灯泡、动态墨水屏充电，并驱动自供电场效应晶体管 作者发现，集成式HMEG设备不仅可以对锂离子电池充电（图5b），其累积的能量足以为10 W的灯泡以及17×11 cm2的动态电子墨水屏供电（图5c，d）。 同时，基于其出色的灵活性和可折叠特性，作者还通过折纸技术巧妙地将各个模块堆叠在一起。令人惊讶的是，很小的折叠式HMEG器件（0.5×0.5×9.2 cm3）可提供数百的电压输出，并且具有43 V cm-3的出色体积电压（图5e，f）。 最后，为了进一步评估HMEG作为自供电源的作用，作者将其用来控制自供电场效应晶体管（FET）中MoS2通道的开关特性（图6）。结果表明，HMEG可以成功地用作调制MoS2 FET的电源，再次表明其在自供电设备中具有广阔的应用前景。
图5. 集成的HMEG设备为商业化的电子器件供电
图6. HMEG作为自供电源控制自供电场效应晶体管（FET）中MoS2通道的开关特性 【小结】 综上，作者通过合理设计仿生BPF作为发电层开发了HMEG。基于水分子的自发吸收和带相反电荷的离子的扩散， 单个HMEG单元即可在环境条件（25% RH，25°C）下长时间连续输出0.95V的电压。此外，可以通过SAS方法快速大规模地集成HMEG单元，能够提供高达1000 V的电压输出，是迄今为止报道的最高值。值得注意的是，HMEG产生的电能足以为商用电子设备（即10 W灯泡或电子墨水屏）供电，并有创意地驱动FET。有了这项技术，未来人们可以世界各地各种环境中为电子设备供电。 参考文献： Wang, H., Sun, Y., He, T. et al. Bilayer of polyelectrolyte films for spontaneous power generation in air up to an integrated 1,000 V output. Nat. Nanotechnol. (2021). https://doi.org/10.1038/s41565-021-00903-6
来源：高分子科学前沿
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